Ao contrário dos Ultras anteriores, Ultraman Leo não veio de M-78, mas de outro planeta na Nebulosa L-77, na constelação de Leão. O povo de seu planeta foi dizimado pelo alienígena Magma-Seijin e, como acreditava ser o último sobrevivente, Leo veio à Terra em busca de vingança. Ele chega ao planeta no momento em que Ultra Seven está sendo derrotado por Magma-Seijin e seus monstros Red e Black Giras. Após salvar Seven, Leo assume a forma humana de Gen Ohtori e se torna instrutor de educação física e artes marciais. Logo em seguida, a convite de Dan Moroboshi, passa a integrar o esquadrão MAC (Monster Atacking Crew). Dan, temporariamente impedido de se transformar, se torna o capitão da equipe. Sob a orientação de Seven na forma de Moroboshi, Leo aperfeiçoa seus poderes e habilidades na luta contra os monstros. Na série aparecem dois novos Ultras: Astra, o irmão de Leo que havia sido aprisionado pelo alienígena Babalou Seijin; e Ultraman King, o soberano do planeta Ultra. Astra é acusado pela irmandade Ultra de roubar a UltraKey, uma das mais poderosas armas dos Ultras, o que leva Leo a enfrentar os demais membros da irmandade. No final, Ultraman King surge e revela que aquele não era Astra e sim, Babalou Seijin. Leo liberta o verdadeiro Astra e juntos restauram a Ultrakey. Após a batalha, King oficializa Leo e Astra como membros da Irmandade Ultra. Ao todo foram 51 episódios exibidos entre abril de 1974 e março de 1975.